Фонд археологии насчитывает около трех тысяч экспонатов. Найденные на территории Кремля вещи представляют различные исторические эпохи – с конца III тысячелетия до н.э. до начала XIX века. Самые древние из них – каменные боевые топоры эпохи бронзового века. Ранний железный век представлен в собрании лепной сетчатой керамикой (около середины I тысячелетия до нашей эры), типичной для населения городищ дьяковской культуры.
Наиболее обширна коллекция предметов, принадлежащих к различным областям материальной культуры средневекового московского поселения на Боровицком холме. Большую часть фонда от общего числа находок средневековья составляют вещи XII-XV вв. В основном это украшения, а также обломки глиняных сосудов, представляющие поливную посуду русского, золотоордынского, среднеазиатского, иранского и китайского производства. Как и должно быть в развитом средневековом городе, большой процент находок составляют изделия кузнецов. Это всевозможные инструменты, домашняя и церковная утварь, предметы воинского снаряжения. О последних следует сказать особо, поскольку их доля в общей археологической коллекции достаточно велика. За пределами крепостных стен на территории московского посада культурный слой не насыщен до такой степени подобными предметами раннегородского периода. Находки последних лет – раскопки 2007 г. в Тайницком саду в юго-восточной части кремлевского подола - значительно увеличили количество наконечников боевых стрел, доспешных пластин, шпор, стремян и прочих деталей воинского снаряжения и конской упряжи. Редкая археологическая находка, относящаяся к предметам снаряжения воина-лучника, этокольцо из рога лося с оттянутым щитком для защиты пальца при стрельбе из лука (Русь, IV в).
Довольно многочисленная группа предметов фонда представлена глиняными игрушками XV-XVIII вв. В основном на 90 % они изготовлены из красной глины. Многие ангобированы (поверхность покрыта "белилами" - краской на основе белой глины). Довольно большая часть игрушек XVI-XVII вв. раскрашена поверх сплошного белого ангоба красной или коричневой краской. Более 50 % от всех глиняных игрушек приходится на коников (лошадки). Имеются также медведи, птички-свистульки, погремушки, выполненные как в виде шариков, так и в виде животных (лошадка и барашек). К логическим играм, которые были известны древним москвичам, относятся шахматы и шашки. В основном культурном слое древней столицы найдены костяные шахматные фигурки и шашки (последние, как правило, плоские цилиндрические). Но есть и белокаменная фигурка слона, изготовленная из известняка и происходящая из слоев XII-XIIIвв.
Много среди археологических находок XII-XV вв. предметов, привезенных в Москву как из других древнерусских городов (преимущественно это стеклянные браслеты, бусы, а так же шиферные пряслица – грузики для ускорения вращения веретена). Но есть и такие, которые были привезены в Москву из-за пределов Руси (византийские амфоры, восточная поливная керамика, китайский фарфор, западноевропейские ножи). Подобные факты говорят о хорошо налаженных торговых отношениях Москвы с другими регионами, благодаря выгодному географическому положению – Москва находилась на пересечении древних путей из Киева во Владимир и в Булгар, и из Великого Новгорода и Европы в Рязань и в восточные земли Золотой Орды, прежде всего в её столицу – город Сарай.
В состав коллекции входят также такие археологические комплексы как клады, обнаруженные при археологических работах в Кремле. Два самых крупных из них - клады украшений из серебра - были спрятаны во время трагических событий в конце января 1238 года, когда татаро-монгольскими войсками хана Батыя была сожжена Москва, а все жители погибли.
Серебряные ювелирные изделия XII - начала XIII в. из двух кладов (находки 1988 г. и 1991 г.) представлены украшениями головы и головного убора, груди, рук и парадного костюма. Среди них самые многочисленные: разнообразные древнерусские бусы, пластины-нашивки на парадный костюм – декоративные бляшки, височные кольца, аграфы – ажурные зерненые бусины, закрепленные по три на сканной проволоке и посаженные реставраторами для наглядности на металлическую пластину; шестилучевые зерненые колты, имеющие по несколько тысяч серебряных зернинок-шариков, закрепленных древними мастерами-ювелирами в специальных колечках; витые и плетеные гривны-обручи. Стоит выделить серебряные золоченые медальоны барм, которые одевали князья в особо торжественных случаях.
Подвески скандинавского типа представлены в виде сильно стилизованной головы бородатого человека – самая восточная находка таких изделий на территории Европы, широкопластинчатые разъемные двухстворчатые браслеты-наручи.
Редким украшением в древнерусских кладах домонгольского времени являются шумящие подвески (рясны). В Большом кремлевском кладе 1988 г. найдена пара рясен, которые тоже можно увидеть среди прочих украшений из этих кладов на постоянно действующей с февраля 2012 г. новой экспозиции "Клады и древности Московского Кремля".